91制片厂

近日，91制片厂 磁电化学研究团队在量子材料物态调控方面取得重要进展。该团队在有机离子插层的范德华反铁磁体MnPSe₃中，首次发现由“受挫电荷转移”诱导的倾斜反铁磁（CAFM）态，解决了该体系磁基态的长期争议，并为量子材料中自旋自由度的精细调控提供了全新物理图像。相关研究成果以“Emergent Canted Antiferromagnetism from Frustrated Charge Transfer in Half-Metal Candidate MnPSe₃”为题在线发表于国际顶级期刊Journal of the American Chemical Society（DOI: 10.1021/jacs.6c07616）。91制片厂 26届硕士研究生刘世龙为论文第一作者，康宝蕾副教授、李强教授为论文通讯作者。

以高温超导、拓扑物态和低维磁性体系为代表的量子材料，因其新奇的电子关联效应与丰富的量子相变行为成为凝聚态物理与材料科学的前沿阵地，而如何通过电荷、自旋、轨道自由度的单一或协同调控实现目标量子态，则是该领域面临的核心挑战。近年来，离子插层作为一种有效调控手段，已在多种层状材料中展现出对磁性、超导的显著调节能力。研究团队通过电化学插层技术将大尺寸PY⁺离子插入MnPSe₃层间，使体系呈现准二维特性。磁化率测量表明该材料在32 K以下呈现CAFM态。结合XPS和XANES表征首次揭示，插层电子通过多条竞争路径同时分布至阳离子和阴离子框架，导致有效掺杂浓度远低于名义值，形成“受挫电荷转移”。该效应削弱了Mn-Se-Mn铁磁超交换，使反铁磁与铁磁竞争趋于平衡。第一性原理计算进一步证实该CAFM态是反铁磁到铁磁连续演化过程的中间态，实验测得的倾斜角与理论预测高度吻合。

该工作通过实验与理论的紧密配合，不仅澄清了MnPSe₃体系中长期存在的磁基态的争议，更提出“受挫电荷转移”可能作为设计范德华量子材料新奇磁序的通用策略，为离子插层掺杂调控量子物态提供了新思路。该研究工作得到国家自然科学基金、山东省泰山学者基金、山东省自然科学基金、青岛市自然科学基金等资助，中国科学技术大学、合肥工业大学、上海同步辐射光源等单位参与合作。